6 июня 2005 года Джоли удочерила шестимесячную девочку из Эфиопии, Захару Марли. Захара родилась 8 января 2005 года, ее мать назвала ее Йемсрач, затем девочка получила официальное имя в приюте - Тена Адам. Джоли увидела малышку в приюте Wide Horizons For Children в Аддис-Абебе. Сразу же после возвращения в США Захара была помещена в госпиталь, поскольку ребенок страдал от обезвоживания и недоедания.

Как сообщалось в прессе Бред Питт присутствовал в тот момент, когда Джоли подписывала бумаги на удочерение и забрал ее вместе с дочерью; позже Джоли сообщила, что Питт принимал решение вместе с ней об удочерении Захары. 19 января 2006 года, калифорнийский судья одобрил запрос Питта на юридическое усыновление двух детей Джоли. Их фамилии были формально изменены на "Джоли-Питт".